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Pt-SSs@PEI表面的PEI吸附层在酸性介质中导致?NH2质子化

时间:2019-10-09 18:26 来源:未知 作者:admin

  当今“氢经济”社会,电解水制氢是目前重要的制氢技术之一。高效、稳定的电催化剂是提高析氢反应(HER, 2H)效率的关键。目前,尺寸控制、形貌调控和设计金属-有机界面是提高贵金属电催化性能的三大策略。

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  上述研究得到了陕西省大分子科学重点实验室、应用表面与胶体化学教育部重点实验室、陕西省能源新技术工程实验室、国家自然科学基金(21473111)和中央高校基本科研业务费(GK201602002和2017TS049)等科研项目的支持。

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  陈煜 博士、教授、博士生导师,2009年于南京大学获得博士学位,现为陕西师范大学材料科学与工程学院教授。目前主要从事结构功能纳米材料的设计合成及其在化学/电化学能量转换技术方面的工作。具体研究内容涉及(i) 高性能低温燃料电池阴/阳极贵金属纳米晶电催化剂的设计合成。(ii) 高分子聚合物-贵金属纳米晶有机-无机复合材料的界面结构-催化活性相互关系研究。(iii)原子厚超薄二维过渡金属/贵金属纳米材料的设计合成及其在水电解池、氮气电化学还原和化学产氢领域中的应用。近年主持国家自然科学基金、省自然科学基金、中央高校基金等科研项目9项,获授权中国发明专利9项。迄今发表SCI论文120余篇,作为通讯作者在Nano Energy, NPG Asia Materials, Chemical Science, ACS Catalysis, Small, Journal of Materials Chemistry A, ACS Applied Materials & Interfaces, Chemistry–A European Journal, Nano Research, Nanoscale等能源/材料期刊发表SCI论文80余篇。论文被Chemical Reviews, Chemical Society Reviews等期刊正面引用评价3100余次, 论文H-index为35。其中,单篇引用超过50次的20篇,10篇论文被评为全球ESI高被引(1%)论文。

  近日,陕西师范大学材料科学与工程学院陈煜教授课题组和南洋理工大学Jong-Min Lee副教授合作,在聚乙烯亚胺(PEI)水溶液中用水合肼还原PtII前驱体成功制得PEI功能化的Pt纳米超结构(Pt-SSs@PEI)。各种物理表征指出PEI在合成过程中有效充当络合剂、稳定剂、形态导向剂和表面功能化试剂。PEI自身的三维分支结构导致高度分支的三维Pt纳米超结构形成,独特的高度分支三维结构不仅提高贵金属Pt的利用率,而且显著增强电催化剂的稳定性。电化学测试显示Pt-SSs@PEI在酸性介质中对HER显示出超高电催化活性,HER起始还原电位高达+ 64.6 mV vs. RHE,远高于理论析氢反应的Nernst值(0 mV vs. RHE)。Pt-SSs@PEI表面的PEI吸附层在酸性介质中导致?NH2质子化,使得电极/溶液界面局部H+浓度高于电解质溶液中本体H+浓度。独特的界面质子富集导致高的HER起始还原电位。

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